Análisis tomográfico a nanoescala de materiales nanoestructurados para dispositivos fotovoltaicos

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Análisis tomográfico a nanoescala de materiales nanoestructurados para dispositivos fotovoltaicos

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Title: Análisis tomográfico a nanoescala de materiales nanoestructurados para dispositivos fotovoltaicos
xmlui.dri2xhtml.METS-1.0.item-title-alternative: Analysis at Nanoscale by Tomography Techniques of Nanostructured Materials for Photovoltaics
Author: Hernández Saz, Jesús
Director/Advisor: Herrera Collado, Miriam; Molina Rubio, Sergio Ignacio
Departments: Ciencia de los Materiales e Ingeniería Metalúrgica y Química Inorgánica
Abstract: Hoy en día, resulta indispensable incrementar el uso de fuentes de energía renovables. Entre ellas, cabe destacar la energía solar fotovoltaica, ya que es una de las fuentes de energía con mayor potencial. El desarrollo de los materiales semiconductores es fundamental para materializar nuevos conceptos que incrementen la eficiencia de las celdas solares fotovoltaicas. En particular, la caracterización de las propiedades estructurales de los materiales semiconductores es indispensable para entender sus propiedades funcionales y mejorar el diseño de futuros dispositivos. La presente Tesis Doctoral tiene como objetivo la investigación de estructuras con diseños innovadores para aplicaciones fotovoltaicas, en particular para celdas solares de banda intermedia con puntos cuánticos (QD-IBSCs) y para celdas solares de triple unión (3JSCs). Para ello, se ha realizado la caracterización estructural en 3D de heteroestructuras semiconductoras III-V por técnicas de tomografía electrónica (ET) y de tomografía de sonda atómica (APT). Así, se han analizado parámetros clave en el diseño de estas estructuras, como el apilamiento de QDs en estructuras de QD-IBSCs, o la distribución de composición a nivel atómico en ambos tipos de celdas, QD-IBSC y 3JSC. Inicialmente y con el objetivo de obtener información de calidad de los materiales estudiados, se ha desarrollado una metodología para fabricar muestras en forma de nanoaguja en sitios específicos del material localizados en el interior de dicho material masivo (en particular, alrededor de QDs enterrados) con un equipo de haces de iones focalizados (FIB). Dicha metodología asegura que estas nanoagujas tengan una calidad optimizada para realizar estudios por técnicas avanzadas de caracterización estructural como la ET y la APT. El análisis de estructuras de QDs de InAs/GaAs con capas de GaP para QD-IBSC ha evidenciado que la ET es una técnica eficiente para determinar en 3D posibles apilamientos de QDs. Este análisis ha mostrado una desviación respecto a la dirección de crecimiento del apilamiento de QDs en esta estructura, lo cual tiene un efecto importante en la formación de la banda intermedia de energía en el material. Para entender el apilamiento de QDs observado, se han utilizado datos de APT obtenidos en esta estructura para realizar cálculos de campos de tensión-deformación usando el método de elementos finitos (FEM). Esto ha demostrado la fortaleza de la utilización conjunta de los datos de APT y los cálculos de FEM, ya que han permitido predecir correctamente la posición de nucleación de un QD en el apilamiento (corroborado experimentalmente). El estudio por APT de muestras de QDs de InAs/GaAs con capas de InAlGaAs para QDIBSCs ha mostrado desviaciones importantes en la distribución de composición del material respecto al diseño realizado. Así, se ha observado un gradiente en la composición de In dentro de los QDs, así como la formación de un anillo rico en Al alrededor de las nanoestructuras, probablemente debido a razones de deformación asociadas al pequeño tamaño de este elemento. La combinación de datos de APT con cálculos de FEM ha permitido entender los cambios en la morfología de las nanoestructuras que se han observado en este material, evidenciando una menor deformación en los anillos cuánticos (QRs) encontrados que en QDs con igual cantidad de In. Finalmente, el estudio por APT de una aleación novedosa, el InAlAsSb, diseñada para ser parte de la subcelda superior en una 3JSC, ha permitido observar fluctuaciones composicionales a nivel nanométrico. Para ello, ha sido necesario aplicar métodos estadísticos de análisis, en particular la Función de Distribución Radial (RDF), ya que dichas fluctuaciones no son evidentes de la observación directa de los datos de APT obtenidos. El análisis realizado ha permitido detectar zonas ricas en In y en Sb de alrededor de 4 nm de tamaño que explican el comportamiento de fotoluminiscencia de este material. Los resultados obtenidos son esenciales para mejorar las condiciones de crecimiento de este material y ayudarán en el desarrollo del mismo para su aplicación en 3JSC.Nowadays, the use of sustainable energy sources needs to be a priority. The photovoltaic solar energy is one of these energy sources with higher potential. The development of semiconductor materials is essential in order to materialize new concepts to increase the efficiency of photovoltaic solar cells. For this, the characterization of the structural properties of these semiconductor materials is very important in order to understand their functional properties and improve the design of future devices. The main objective of this PhD Thesis is the research of materials with innovative designs for photovoltaic applications, in particular for quantum dots based intermediate band solar cells (QDs-IBSC) and for triple junction solar cells (3JSC). For this, the structural characterization in 3D of III-V semiconductor heterostructures has been carried out by electron tomography (ET) and atom probe tomography (APT). In particular, key parameters in the design of these structures have been analyzed, such as the QDs stacking in QD-IBSC and the composition distribution at atomic level in both QD-IBSC and 3JSC. Initially and with the objective of optimizing the information obtained in these analyses, a methodology to fabricate nanoneedle- shape specimens in specific positions of the material located inside this bulk material (in particular, in buried QDs) has been developed with the focused ion beam (FIB) equipment. This methodology ensures that the fabricated nanoneedles have enough quality to carry out analyses by advanced techniques of structural characterization such as ET and APT. The analysis of InAs/GaAs QDs with GaP layers with applications in QD-IBSC has evidenced that ET is an efficient technique for the determination in 3D of possible QDs stackings. This analysis has shown a deviation from the growth direction of the QDs stacking in this sample, which has an important effect in the formation of the intermediate energy band in the material. In order to understand the reasons for the QDs stacking, APT data obtained from this structure have been used to calculate the stress-strain fields using the finite elements method (FEM). This has shown the strength of the joint use of APT data and FEM calculations, given that they have allowed the correct prediction of the nucleation position of a QD in the stacking (corroborated experimentally). The APT studies of InAs/GaAs QDs covered by InAlGaAs layers for QD-IBSC have shown important deviations in the composition distribution of these structures with regard to the original design. A gradient in the In composition inside the QD has been observed, as well as the formation of an Al-rich ring around the nanoestructures, probably due to the strain in the structure because of the small size of this element. The combination of APT data with FEM calculations has allowed understanding the changes in morphology observed in the nanostructures in this material, evidencing a reduced strain in the observed quantum rings (QRs) than in QDs with the same amount of In. Finally, the study by APT of a novel alloy, InAlAsSb, designed as the top subcell in 3JSC has allowed finding composition fluctuations with size of the order of nms. For this, the application of statistical methods of analysis, in particular the Radial Distribution Function (RDF), has been required, given that these fluctuations are not evident from the direct observation of the obtained APT data. The analysis developed has allowed the detection of In- and Sb-rich regions with approximate size of 4nm, which explains the fotoluminescence behavior of this material. The obtained results are essential in order to improve the growth conditions in this material and they will help in the development of this material for applications in 3JSC.
Subject: semiconductor ; electron tomography ; tomografía electrónica ; atom probe tomography ; tomografía de sonda atómica ; TEM ; photovoltaic ; solar cells ; energía renovable ; caracterización ; nanoescala ; nanoscale ; renewable energy.
Handle: http://hdl.handle.net/10498/18466
Date: 2016-07-13

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