CeO2-modified Au/TiO2 catalysts with outstanding stability under harsh CO oxidation conditions

Abstract

El catalizador del World Gold Council (WGC) de 1.5% en peso de Au/TiO2 fue modificado depositando en su superficie una carga de 5.4% en peso de CeO2 mediante impregnación por humectación incipiente. La calcinación a 673 K del catalizador modificado superficialmente dio como resultado un material en el que el sistema de partículas de oro no se modificó significativamente con respecto al catalizador inicial de 1.5% Au/TiO2 WGC, ni en términos de distribución de tamaño ni de dispersión metálica. Este último parámetro permaneció, como en el catalizador previo a la deposición de CeO2, en un valor de aproximadamente 36%. Ambos catalizadores, Au(1.5%)/TiO2 WGC y CeO2(5.4%)/Au(1.5%)/TiO2, fueron evaluados en ciclos consecutivos de reacción de oxidación de CO a temperaturas finales crecientes. En estos ciclos, el catalizador modificado con ceria mostró no solo una mayor actividad, sino, lo que es más importante, una estabilidad significativamente mejorada frente a la desactivación. Estudios de Microscopía Electrónica de Transmisión de Barrido (STEM) revelaron claramente la presencia de balsas de ceria de tamaño nanométrico, de menos de 1 nm de grosor, en la superficie de los catalizadores CeO2(5.4%)/Au(1.5%)/TiO2 frescos. Después de la prueba de oxidación de CO a la temperatura más alta, 1223 K, el catalizador WGC sufrió una sinterización muy severa de las nanopartículas de Au, mientras que el crecimiento de nanopartículas de Au fue muy limitado en el catalizador modificado con ceria tras la misma prueba de envejecimiento. Los resultados de STEM revelaron que una fracción mayoritaria de las nanopartículas de Au (75%), incluyendo todas las más pequeñas (< 5 nm), estaba en contacto con la fase de ceria. Esto evidencia un importante efecto estabilizador de la modificación superficial propuesta. Además, estos resultados abren nuevas posibilidades para los catalizadores de oro en aplicaciones donde se alcanzan altas temperaturas en condiciones de operación.