Hacia catalizadores monoatómicos de Pdsíntesis, caracterización avanzada mediante IA y mejora del comportamiento catalítico para la oxidación de CO

Abstract

En la presente Tesis Doctoral se ha abordado la síntesis, caracterización y evaluación catalítica de catalizadores atómicamente dispersos (Single-Atom Catalysts, SACs) basados en paladio soportado sobre óxido de magnesio (Pd/MgO), así como de sistemas ternarios Pd-CeOx/MgO. El objetivo principal ha sido estudiar la influencia de la localización del paladio en la estructura del óxido de magnesio y de la interacción metal-soporte en su comportamiento catalítico en la reacción de oxidación de CO.

Se ha empleado una metodología de síntesis basada en la impregnación semi-húmeda de los precursores sobre el soporte, lo que ha permitido obtener catalizadores altamente dispersos sin recurrir a equipamiento sofisticado. La caracterización estructural a escala nanoscópica se ha llevado a cabo mediante técnicas avanzadas de Microscopía Electrónica de Barrido-Transmisión (STEM), combinadas con análisis asistido por algoritmos de Deep Learning y cálculos teóricos DFT, lo que ha permitido establecer con significación estadística la localización de los átomos de paladio.

En la segunda parte del trabajo, se ha investigado el efecto promotor del cerio en los catalizadores Pd-CeOx/MgO, variando tanto el método de síntesis (en una o dos fases) como la carga de Ce (entre 0.25 y 5 %p/p). A partir de conocimientos previos disponibles en la bibliografía sobre la correlación entre estructura y actividad catalítica, se ha observado que la interacción Pd-Ce desempeña un papel clave en la eficiencia de los catalizadores. En este sentido, se ha desarrollado una metodología de análisis cuantitativo a partir de mapas EDS, con el objetivo de determinar el porcentaje de contacto Pd-Ce en los catalizadores. Con dicha metodología se ha confirmado la existencia de una relación directa entre el número de contactos efectivos, así como del estado de oxidación del cerio, y la actividad observada.

Los resultados obtenidos en este trabajo contribuyen al entendimiento fundamental de los factores estructurales que gobiernan la actividad de los catalizadores atómicamente dispersos, abriendo nuevas vías para el diseño de materiales más eficientes y sostenibles en la Catálisis Heterogénea.